Johann Liebert, de Monster. Só teve 30 minutos de tela num anime de 74 episódios,

mas conseguiu deixar marcas profundas.
Ryo, de Devilman também é um ótimo antagonista.
Askellad, do Vinland Saga, que não é bem um vilão, mas é um dos personagens mais bem-construídos que já vi.
Na infância eu tinha medo do Majin Boo, aquele magro.